In epoche preistoriche Casalzuigno era popolata da ceppi Liguri provenienti probabilmente dalle zone palafitticole del Lago di Varese. Ad Arcumeggia, parte del Comune, venne inoltre rinvenuta un'ascia preistorica, a conferma della presenza locale della civiltà del cosiddetto "Uomo della Valcuvia".

Casalzuigno venne poi abitato dalla tribù celtica degli Insubri. Zuigno, il nucleo più antico del Comune, ha però origini romane (Sovinium). Nel Medioevo subì le dominazioni Longobarde, Franche, fece parte del Contado del Seprio, della Pieve di Val Cuvia e infine del Ducato di Milano. Nell'epoca delle signorie venne amministrato dai Visconti e poi dagli Sforza, nonché dalle famiglie dei Cotta e dei Della Porta (di cui si può ammirare tuttora la Villa), e nel 1814 dei Bozzolo. Prima della rivoluzione francese e dopo il ritorno degli austriaci, ovvero dopo una breve parentesi in cui fece parte del Dipartimento del Verbano, la famiglia Litta Arese fu signora della valle. Nei primi quindici anni del XIX secolo Casalzuigno entra a far parte dei territori del Lario (con capoluogo Como) e del distretto di Cuvio. In seguito a bonifiche del territorio e ai moti del '48 divenne parte del distretto di Gavirate, della provincia di Como alla fine degli anni '50, e infine di quella di Varese.

A Casalzuigno si trova la Villa della Porta Bozzolo appartenente al FAI, a cui è stata donata dagli eredi del senatore e patologo docente Camillo Bozzolo. Nella località sono presenti la meravigliosa frazione di Arcumeggia, un "paese dipinto", la Chiesa di San Bernardino nella frazione di Aga, e i famosi "massi erratici" spostati durante le glaciazioni.

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